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城市环境多介质中多环芳烃的迁移归趋模拟—以上海城市为例
  发表时间:2019-04-02  阅读次数:4913     发布者:19970040

       城市化所伴生的大规模土地利用/覆被变化已经成为城市环境变化的重要驱动力,尤其是不透水层的迅速增加,显著地改变了城市系统内的物质循环过程和机理,这一城市特殊地表类型在模型研究中也往往被忽略。多环芳烃(PAHs)是一类极具生态和健康风险的重要持久性有机污染物,主要包括已列入美国EPA优控清单的16种PAHs代表物。由于其具有“致癌、致畸、致突变”的效应与持续输入特征,直接或间接对生态环境和人体健康构成严重威胁。目前对各环境介质中的PAHs动态特征进行长时间实时监测是不可行的,所以本研究以高强度人类活动影响的典型城市上海作为研究区域,结合课题组系统的上海城市环境多介质(大气,土壤,沉积物,水体,植物,不透水面有机膜等)的大量实测数据,建立了城市系统PAHs的多介质逸度模型,模拟并探讨了上海城市多介质中PAHs的赋存特征与迁移归趋行为,以期能够在城市污染地块置换和污染物预测与预警等过程中发挥重要的作用。

 

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 研究区  污染物在环境介质中的迁移转化概念模型框架


       刘敏教授团队相关研究成果近期发表于Chemosphere期刊上。研究结果表明,大气直接排放输入是PAHs进入上海环境的主要途径,平流输出是其在系统中损失的主要途径。土壤和沉积物是PAHs主要的汇,其在不透水面覆盖的有机膜中的浓度达到最高(58.17 g/m3),PAHs在沉积物和土壤中停留时间最长(2421.95~78642.09h)。理化性质是决定PAHs多介质环境迁移归趋的主要因子,随着PAHs分子量的增加,各单体PAH富集呈现递增趋势,低环PAHs(2~3环)主要在大气中富集,主要通过光降解和氧化反应过程中降解损失。而高环PAHs(4~6环)则主要富集在土壤和沉积物中,主要通过在土壤中微生物降解、植物吸收及根部细菌群落降解过程损失。低环PAHs多介质中迁移通量比例关系为:水体-大气>大气-水体>大气-土壤。吸附与扩散过程控制着低环PAHs在大气-水体界面间迁移过程。大气-土壤间迁移通量随PAHs环数逐渐增加并成为两相间的高环PAHs主要的迁移通量过程,其主要受控于干湿沉降过程。而水体—沉积物间的迁移过程在相间迁移显著,随分子量的增加显著性增加,这与水相中PAHs高浓度特征及相对活跃的迁移过程直接相关。

 

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 各介质中PAHs单体化合物的组分构成  模拟值与实测值的比较

       模型预测结果表明:2020年上海城市各环境介质中PAHs的变化特征,大气中PAHs浓度为 1.99E-07 g/m3,水体中为 1.16 E-03 g/m3 ,土壤中为 0.45 g/m3,沉积物中为 18.26 g/m3,植物中为 0.08 g/m3,不透水层上的膜中为 56.06 g/m3,均低于2012年各介质中PAHs浓度。PAHs在沉积物和土壤中的累积量分别为342.06吨和134.96吨,相较于2012年,各介质中PAHs均呈下降趋势,以有机膜中下降最为显著,沉积物次之。以苯并芘(BaP)为例,分析2020年PAHs在多介质间的迁移变化特征。从2012年到2020年系统输入PAHs速率有所下降,各介质中降解速率变化不大,各介质中累积的PAHs质量有所减少。随着水面面积的增加,大气与水体互相之间的迁移通量差值减小,污染物更易被滞留在水体中而不被返回到大气,从而在一定程度上降低了PAHs在系统中的可迁移性。随着植被覆盖面积的增大,不透水层面积的减少,不透水层与大气间的迁移通量降低,通过雨水冲刷产生的不透水层与水体间的迁移通量下降,从而降低了PAHs进入水体的趋势。植被与大气间的交换更为突出,由植被迁移至土壤的通量增加,从而使PAHs更易被固定在土壤中,降低了PAHs的可迁移性。不透水层的存在增强了PAHs在整个系统中的可迁移性,并且通过大气-不透水层-水体系统增加了水体中PAHs的含量,造成地表水的污染,大气-植被-土壤系统是多介质环境中降低PAHs迁移的重要机制,植被的存在有助于改善大气环境污染状况。

 

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2012年与2020年上海城市多介质中PAHs模型模拟值的比较

 

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2012年与2020年上海城市多介质中BaP的迁移转化

 

 

详见原文:Yanping Huang, Xun Sun, Min Liu*, Junmin Zhu, Jing Yang, Weining Du, Xi Zhang, Dengzhou Gao, Abdul Qadeer, Yushan Xie, Ning Nie.  A multimedia fugacity model to estimate the fate and transport of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in a largely urbanized area, Shanghai, China. CHEMOSPHERE. 2019, 217: 298-307.